Những hiểu biết mới về liên kết hydro bề mặt có thể tăng cường quá trình phát triển hydro xúc tác quang

Những hiểu biết mới về liên kết hydro bề mặt có thể tăng cường quá trình phát triển hydro xúc tác quang
bởi Viện Khoa học Tự nhiên Quốc gia

Sơ đồ những thay đổi trong hoạt động phản ứng liên quan đến sự thay đổi độ dày lớp nước trên bề mặt xúc tác quang. Tốc độ hình thành H2 tăng lên khi tăng lớp nước lên tới ba lớp. Khi có hơn ba lớp nước bao phủ bề mặt, các lớp phủ nước giống như chất lỏng sẽ tăng cường/làm cứng mạng lưới liên kết H bề mặt. Mạng lưới liên kết H bề mặt cứng lại cản trở sự dịch chuyển lỗ trống liên kết proton giữa các bề mặt, dẫn đến tốc độ hình thành H2 giảm đáng kể. Nhà cung cấp hình ảnh: Zhongqiu LIN, Toshiki Sugimoto

Quá trình tạo ra hydro bằng quang xúc tác từ nước là công nghệ then chốt để đạt được sản xuất hydro bền vững. Tuy nhiên, tác động trực tiếp của cấu trúc vi mô của các phân tử nước bề mặt lên khả năng phản ứng quang xúc tác vẫn chưa được khám phá.

Trong một nghiên cứu xuất hiện trên Tạp chí của Hiệp hội Hóa học Hoa Kỳ, vai trò quan trọng của cấu trúc và động lực liên kết hydro giữa các bề mặt cũng như môi trường nước giữa các bề mặt tối ưu đã được khám phá. Bài viết có tiêu đề "Tác động tích cực và tiêu cực của liên kết hydro giữa các bề mặt đối với quá trình tạo hydro xúc tác quang".

Những phát hiện này cung cấp những hiểu biết sâu sắc ở cấp độ phân tử có thể hướng dẫn thiết kế các điều kiện nước bề mặt để nâng cao hiệu suất xúc tác quang.

Sản xuất hydro thông qua quá trình tách nước bằng quang xúc tác là một giải pháp bền vững cho năng lượng thế hệ tiếp theo bằng cách sử dụng năng lượng ánh sáng ở nhiệt độ phòng. Tuy nhiên, việc thiết kế các chất xúc tác quang cải tiến vẫn là một thách thức do hiểu biết ở cấp độ phân tử còn hạn chế về các phân tử nước bề mặt và mạng lưới liên kết hydro của chúng.

Việc khám phá các đặc tính hóa lý của các phân tử nước bề mặt này là rất quan trọng để tối ưu hóa hiệu quả quang xúc tác và đạt được những đột phá trong sản xuất hydro bền vững.

Các nhà nghiên cứu (Zhongqiu Lin và những người khác) dẫn đầu bởi Toshiki Sugimoto, Phó Giáo sư tại Viện Khoa học Phân tử / Đại học Nghiên cứu Cao cấp, SOKENDAI, đã nghiên cứu toàn diện tác động của mạng lưới liên kết H bề mặt sử dụng nhiều chất xúc tác quang TiO2 khác nhau và phát hiện ra vai trò quan trọng của cấu trúc/động lực liên kết H bề mặt và môi trường nước bề mặt tối ưu cho quá trình tiến hóa H2.

Họ kiểm soát độ dày của nước hấp phụ từ lớp đơn lớp đến lớp đa lớp bằng cách điều chỉnh chính xác áp suất hơi nước. Với phương pháp này, họ đã thành công trong việc chứng minh trực tiếp mối tương quan giữa tốc độ hình thành H2 và cấu trúc vi mô của mạng liên kết H bằng phương pháp quang phổ khối thời gian thực và quang phổ hấp thụ hồng ngoại.

Bất kể cấu trúc tinh thể của chất xúc tác quang TiO2 (brookite, anatase hoặc hỗn hợp anatase và rutile), họ đã quan sát thấy sự gia tăng tuyến tính về tốc độ hình thành H2 khi khả năng hấp phụ nước lên đến ba lớp, cho thấy rằng các phân tử nước phản ứng không chỉ hiện diện trong lớp hấp phụ đầu tiên mà còn ở một số lớp bên trên.

(a) Thay đổi tốc độ hình thành hydro thông qua quá trình tách nước bằng quang xúc tác khi số lượng lớp nước (lượng phân tử nước bị hấp phụ) thay đổi một cách có hệ thống dưới các áp suất hơi nước khác nhau. ( b ) Sự phụ thuộc của vùng dải kéo dài O−H vào số lớp nước (màu đen: tổng diện tích phổ, màu xanh lá cây: vùng phổ của thành phần nước giao thoa, màu xanh lam: vùng phổ của thành phần nước giống như chất lỏng). Phổ của thành phần nước giao thoa, cho thấy hình dạng quang phổ khác biệt rõ ràng so với phổ của nước lỏng số lượng lớn, gần như bão hòa trong khu vực ở hai lớp phân tử, trong khi thành phần nước giống chất lỏng, cho thấy hình dạng quang phổ gần giống như vậy. lượng nước lỏng lớn, tăng lên khi các phân tử nước được hấp phụ thành các lớp dày hơn ba lớp. (c) Thay đổi phổ rung động OH của thành phần nước bề mặt gây ra bởi sự hấp phụ của hơn ba lớp nước phân tử. Nhà cung cấp hình ảnh: Zhongqiu LIN, Toshiki Sugimoto
Tuy nhiên, tốc độ hình thành H2 giảm đáng kể khi có hơn ba lớp nước bao phủ bề mặt TiO2.

Trong tình huống này, quang phổ hồng ngoại chỉ ra rõ ràng hai loại nước bị hấp phụ riêng biệt trên bề mặt TiO2: nước phân cách và nước dạng lỏng. Do sự tương tác giữa nhiều vật thể giữa các phân tử nước bị hấp phụ, nước giống như chất lỏng được hấp phụ ở hơn ba lớp đã dẫn đến sự tăng cường liên kết H giữa các bề mặt, cản trở sự chuyển giao lỗ trống liên kết proton giữa các bề mặt và làm giảm đáng kể tốc độ hình thành H2.

Dựa trên những hiểu biết sâu sắc này, nghiên cứu của họ cho thấy rằng việc lắng đọng ba lớp nước trong môi trường hơi nước là tối ưu cho quá trình tiến hóa hydro xúc tác quang.

Quang xúc tác đã được nghiên cứu rộng rãi trong hơn nửa thế kỷ, chủ yếu trong môi trường dung dịch nước. Trong bối cảnh này, nghiên cứu này thể hiện một sự thay đổi mô hình tiềm năng, chứng minh hiệu quả chất lượng của môi trường hơi nước so với các hệ thống phản ứng pha lỏng truyền thống.

Những phát hiện này mở ra những con đường mới cho việc thiết kế và chế tạo nước ở cấp độ phân tử hướng tới phát triển các hệ thống xúc tác quang tiên tiến hơn để sản xuất năng lượng tái tạo thế hệ tiếp theo.

Mời các đối tác xem hoạt động của Công ty TNHH Pacific Group.
FanPage: https://www.facebook.com/Pacific-Group
YouTube: https://www.youtube.com/@PacificGroupCoLt