Một nhóm do Viện sĩ Yu Shuhong từ Đại học Khoa học và Công nghệ Trung Quốc (USTC) thuộc Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc (CAS) dẫn đầu, đã đưa ra một chiến lược chung để tổng hợp mười CoSe 2 -DETA pha tạp một nguyên tử ( DETA = đai nano dietylenetriamine). Các nhà nghiên cứu đã điều chỉnh các ion đơn nguyên tử được pha tạp và điều chỉnh cấu trúc điện tử để tối ưu hóa hoạt động phản ứng tiến hóa hydro (HER) của sản phẩm. Nghiên cứu này đã được công bố trên tạp chí Nature Communications .
Hydro, với tư cách là năng lượng sạch và có thể tái tạo , có tiềm năng thay thế nhiên liệu hóa thạch và việc sản xuất "hydro xanh" thông qua HER có thể là một cách khôn ngoan để hướng tới một xã hội hỗ trợ hydro. Do cấu trúc điện tử độc đáo của bạch kim kim loại quý (Pt), Pt và các vật liệu dựa trên Pt hiện là chất xúc tác điện HER duy nhất có sẵn trên thị trường. Tuy nhiên, giá cao và sự khan hiếm của chúng ngăn cản các ứng dụng thương mại quy mô lớn. Do đó, việc thiết kế các chất điện phân HER chi phí thấp với hoạt tính xúc tác cao và ổn định là điều cấp thiết.
Tối ưu hóa cấu trúc điện tử của chất xúc tác có thể cải thiện tính chất nội tại của vật liệu. Trong số đó, pha tạp ion là một phương pháp hiệu quả để tối ưu hóa hiệu suất của HER bằng cách đưa các dị nguyên tử vào mạng vật liệu. Chiến lược này thay đổi sự phối hợp cục bộ và điều chỉnh cấu trúc điện tử, giúp cải thiện hiệu suất xúc tác.
Mặc dù các vật liệu điện xúc tác pha tạp ion đã được báo cáo trước đây thể hiện hiệu suất HER ấn tượng do sự ra đời của các nguyên tử kim loại bị cô lập, nhưng việc thiếu chiến lược chung của chúng dẫn đến việc điều chỉnh không đủ cấu trúc vi mô của chất xúc tác, cản trở việc điều tra mối quan hệ giữa tính chất và cấu trúc của chúng. Do đó, vẫn còn nhiều thách thức để phát triển các chất xúc tác HER pha tạp ion hiệu quả và ổn định với các mối quan hệ thuộc tính cấu trúc rõ ràng.
Coban diselenua (CoSe 2 ) có cấu trúc điện tử tương tự như Pt, thường được nghiên cứu như một chất thay thế cho Pt để xúc tác cho các phản ứng HER, nhưng hoạt tính và độ ổn định của chúng vẫn kém hơn so với Pt và các vật liệu dựa trên Pt. Do đó, một phương pháp tổng hợp chung cho các chất xúc tác như vậy với hiệu suất HER hiệu quả cao vẫn đang được khám phá.
Trong nghiên cứu này, các nhà nghiên cứu đã phát triển một chiến lược pha tạp đơn nguyên tử chung để điều chế mười sản phẩm pha tạp đơn nguyên tử bằng cách thay thế Co bằng các cation khác nhau. Được hỗ trợ bởi các hệ thống nguyên tử pha tạp khác nhau, sự phối hợp cục bộ của các sản phẩm có thể được điều chỉnh để nhận ra sự điều chỉnh có thể kiểm soát được của các cấu trúc điện tử và hành vi của HER trên một phạm vi rộng.
Kết quả thực nghiệm cho thấy hoạt tính xúc tác của sản phẩm pha tạp tối ưu tương đương với Pt/C thương mại (40% trọng lượng). Điện thế quá mức cần thiết để đạt được mật độ dòng điện 10 mA/cm 2 chỉ là 74 mV, với độ dốc Tafel là 42 mV/dec được tính từ đường cong phân cực. Ngoài ra, các thử nghiệm đạp xe điện tâm đồ gia tốc (CV) đã chứng minh tính ổn định lâu dài của các chất xúc tác.
Hoạt tính của các chất xúc tác gần như không đổi trong các chu kỳ 1000 CVs và sản phẩm có thể hoạt động ổn định với mật độ dòng điện không đổi 10 mA/cm 2 trong 20 giờ. Dữ liệu quang phổ synchrotron cho thấy môi trường phối hợp của các nguyên tử Co (tỷ lệ giữa liên kết Co-N với liên kết Co-Se) trong sản phẩm thay đổi theo các nguyên tử tạp chất khác nhau.
Ngoài ra, mối quan hệ hình ngọn núi lửa giữa môi trường phối hợp và hoạt động HER của sản phẩm đã được tóm tắt, thể hiện mối quan hệ thuộc tính-cấu trúc của CoSe 2 pha tạp .
Công trình này cung cấp một phương pháp mới để thiết kế và tổng hợp các chất xúc tác hiệu quả cao, và các sản phẩm tối ưu thu được dự kiến sẽ thay thế các chất xúc tác Pt/C thương mại và trở thành vật liệu điện cực lý tưởng.
