Chuyển đổi khí mêtan trực tiếp có những ưu điểm như tiêu thụ năng lượng thấp, ít quy trình hơn và mang lại hiệu quả kinh tế tốt hơn. Tuy nhiên, rất khó để kích hoạt metan ở nhiệt độ phòng do năng lượng phân ly cao của liên kết CH của metan. Ngoài ra, các sản phẩm mục tiêu, chẳng hạn như metanol, axit axetic và các chất oxy hóa khác, dễ bị oxy hóa quá mức, dẫn đến tạo ra CO 2 . Vì vậy, việc thiết kế các chất xúc tác có hoạt tính và độ chọn lọc cao là rất quan trọng.
Trang trí CO tại chỗ có thể điều chỉnh đáng kể trạng thái điện tử của trung tâm kim loại-oxo trong các chất xúc tác nguyên tử đơn để thúc đẩy sản xuất oxy. Pd1-ZSM-5 được kích hoạt bằng CO hiển thị tần số quay vòng cao nhất là 207 h−1 và độ chọn lọc oxy hóa ~ 100% với H2O2 là chất oxy hóa ở 25° C. Nhà cung cấp: Angewandte Chemie International Edition (2024). DOI: 10.1002/anie.202315343
Trong một nghiên cứu được công bố trên Angewandte Chemie International Edition, một nhóm do Giáo sư Zhang Tao, Giáo sư Wang Xiaodong và PGS. Giáo sư Huang Chuande từ Viện Vật lý Hóa học Đại Liên (DICP) thuộc Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc (CAS), cộng tác với nhóm của Giáo sư Chang Chunran từ Đại học Giao thông Tây An, đã nhận ra khả năng chuyển đổi trực tiếp hiệu quả khí mê-tan thông qua nguyên tử đơn xúc tác ở nhiệt độ phòng.
Các nhà nghiên cứu đã đề xuất một chiến lược liên quan đến việc biến đổi phân tử CO để điều chỉnh cấu trúc điện tử của chất xúc tác nguyên tử đơn M1-ZSM-5 (M = Rh, Ru, Fe), giúp nâng cao hiệu quả chuyển đổi khí metan trực tiếp. Họ nhận thấy xúc tác cho quá trình chuyển hóa metan bằng H2O2 là chất oxy hóa ở nhiệt độ phòng (25°C). Tần số quay vòng (TOF) của Pd1-ZSM-5 đạt 207 h-1 với độ chọn lọc gần như 100% đối với các chất oxy hóa.
Kết hợp đặc tính thực nghiệm với tính toán lý thuyết chức năng mật độ (DFT), các nhà nghiên cứu phát hiện ra rằng nguyên tử C trong phân tử CO có xu hướng phối hợp với nguyên tử đơn Pd1, chuyển electron từ CO sang trung tâm oxy hoạt động L-Pd1-O (L = CO ), dẫn đến giảm hàng rào phân ly của liên kết CH của metan, từ 1,27 eV xuống 0,48 eV.
Hơn nữa, chiến lược này còn thể hiện tính phổ biến tốt vì TOF của dòng xúc tác M1-ZSM-5 (M = Rh, Ru, Fe) có thể tăng từ 3,2 đến 11,3 lần thông qua biến đổi phân tử CO.
Giáo sư Wang cho biết: “Chúng tôi đã phát triển các trung tâm hoạt động biệt lập M1-O được hỗ trợ bằng sàng phân tử có thể điều chỉnh bằng điện tử, cung cấp một phương pháp mới để đạt được sự chuyển đổi khí mê-tan có chọn lọc thành hóa chất trong điều kiện ôn hòa”.
Mời các đối tác xem hoạt động của Công ty TNHH Pacific Group.
FanPage: https://www.facebook.com/Pacific-Group
YouTube: https://www.youtube.com/@PacificGroupCoLtd
