Tiết lộ kẻ thù ẩn giấu của ánh sáng trong vật liệu perovskite
của Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc
Sơ đồ này minh họa cách rối loạn tĩnh (khuyết tật và tạp chất) và rối loạn động (tương tác phonon) ảnh hưởng đến động lực học của hạt mang trong các tinh thể nano perovskite hợp kim thiếc-chì. Khi nhiệt độ tăng, tương tác electron-phonon tăng sẽ khuếch đại các trạng thái bẫy không bức xạ, làm giảm hiệu suất phát quang (PL). Nguồn: eScience (2024). DOI: 10.1016/j.esci.2024.100279
Các tinh thể nano perovskite halide dạng keo đã nổi lên như những ứng cử viên sáng giá cho các ứng dụng điốt phát sáng và năng lượng mặt trời do đặc tính phát quang tuyệt vời của chúng. Tuy nhiên, tính không ổn định và độc tính của chì hạn chế việc áp dụng rộng rãi của chúng. Hợp kim với thiếc được coi là một chiến lược đầy hứa hẹn để giải quyết những vấn đề này, cho phép điều chỉnh phổ rộng hơn và cải thiện độ ổn định của môi trường xung quanh.
Tuy nhiên, bất ngờ thay, việc tăng hàm lượng thiếc lại dẫn đến giảm năng suất lượng tử phát quang, cho thấy các cơ chế cơ bản phức tạp hơn.
Vai trò của sự rối loạn năng lượng - do các khiếm khuyết về cấu trúc và rung động nhiệt - đã được xem xét kỹ lưỡng. Do những thách thức này, việc hiểu sâu hơn về cách rối loạn tĩnh và động ảnh hưởng đến hiệu suất phát sáng của PNC Sn–Pb là rất cấp thiết.
Một nhóm nghiên cứu từ Đại học Điện tử truyền thông và các viện hợp tác đã công bố những phát hiện của họ trên eScience.
Nghiên cứu này điều tra cách rối loạn năng lượng - cụ thể là, các đóng góp tĩnh so với động - ảnh hưởng đến sự phát xạ ánh sáng trong các tinh thể nano perovskite CsSnxPb1-xBr3 hợp kim thiếc-chì. Bằng cách điều chỉnh nồng độ Sn và sử dụng phương pháp quang phổ phụ thuộc vào nhiệt độ, các nhà nghiên cứu đã xác định được các loại rối loạn chủ yếu gây ra hiện tượng dập tắt phát quang, đưa ra các chiến lược để nâng cao hiệu suất quang điện tử.
Nhóm nghiên cứu đã tổng hợp một loạt các tinh thể nano CsSnxPb1-xBr3 có hàm lượng thiếc khác nhau và sử dụng phương pháp quang phổ hấp thụ tĩnh và thoáng qua để phân biệt rối loạn tĩnh (SD) với rối loạn động (DD).
Họ phát hiện ra rằng SD—phát sinh từ biến dạng mạng, tạp chất và biến dạng do Sn gây ra—góp phần đáng kể hơn vào đuôi Urbach (68–118 meV) so với DD, vốn chỉ có ảnh hưởng nhỏ.
Điều thú vị là, trong khi tương tác electron-phonon được kỳ vọng sẽ chi phối sự dịch chuyển khoảng cách dải phụ thuộc vào nhiệt độ, nghiên cứu cho thấy sự tán xạ phonon âm thanh, được khuếch đại bởi SD, chi phối sự sắp xếp lại khoảng cách dải.
Các thí nghiệm tái hợp hạt mang tiếp tục tiết lộ rằng SD dẫn đến bẫy hạt mang nhanh và thời gian tái hợp ngắn hơn. Tỷ lệ Sn:Pb tối ưu là 2,5:1 mang lại thời gian sống dài nhất trong số các mẫu hợp kim, cho thấy sự cân bằng tinh tế giữa sự kết hợp Sn và tính toàn vẹn của cấu trúc.
TEM độ phân giải cao đã xác nhận biến dạng mạng và biến dạng phù hợp với các phát hiện về quang vật lý.
Những kết quả này xác định SD là thủ phạm chính gây ra sự giảm phát xạ ánh sáng trong PNC Sn–Pb và chứng minh cách kiểm soát chất lượng mạng có thể giảm thiểu tổn thất không phải do bức xạ.
"Nghiên cứu của chúng tôi làm sáng tỏ cuộc tranh luận lâu nay về việc liệu sự rối loạn về cấu trúc hay nhiệt chủ yếu thúc đẩy hành vi phát quang trong perovskite hợp kim", Giáo sư Qing Shen, tác giả chính của nghiên cứu cho biết.
"Bằng cách phân tích cẩn thận các đóng góp năng lượng của các yếu tố tĩnh và động, chúng tôi không chỉ phát hiện ra vai trò chủ đạo của sự rối loạn về cấu trúc do thiếc gây ra mà còn thiết lập một con đường rõ ràng hướng tới việc tối ưu hóa thiết kế vật liệu cho các ứng dụng phát sáng trong tương lai".
Những phát hiện này có ý nghĩa quan trọng đối với sự phát triển của vật liệu quang điện tử thế hệ tiếp theo. Bằng cách chứng minh rằng sự rối loạn tĩnh—chứ không phải biến động nhiệt—là nguồn chính gây ra tổn thất phát xạ ánh sáng trong perovskite thiếc-chì, nghiên cứu cung cấp những hiểu biết có thể hành động cho các nhà hóa học và nhà khoa học vật liệu.
Các chiến lược tổng hợp trong tương lai có thể tập trung vào việc giảm thiểu ứng suất mạng và sự kết hợp tạp chất, ví dụ, thông qua kỹ thuật phối tử và kiểm soát tạp chất.
Những cách tiếp cận này có thể đẩy nhanh quá trình thương mại hóa các bộ phát perovskite giảm chì cho màn hình, laser và đèn chiếu sáng gần hồng ngoại, thu hẹp khoảng cách giữa an toàn môi trường và chức năng hiệu suất cao.
Thông tin thêm: Dandan Wang và cộng sự, Rối loạn năng lượng chi phối các tính chất quang học và động lực tái hợp trong các tinh thể nano perovskite thiếc-chì, eScience (2024). DOI: 10.1016/j.esci.2024.100279
Cung cấp bởi Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc
