Các nhà nghiên cứu tiết lộ cấu trúc điện tử cục bộ của perovskites kép pha tạp chất lanthanide

Các nhà nghiên cứu tiết lộ cấu trúc điện tử cục bộ của perovskites kép pha tạp chất lanthanide

    Các nhà nghiên cứu tiết lộ cấu trúc điện tử cục bộ của perovskites kép pha tạp chất lanthanide
    bởi Liu Jia, Học viện Khoa học Trung Quốc

    Researchers unveil local electronic structure of lanthanide-doped double perovskites

    Lược đồ cấu trúc điện tử và cơ chế phát quang trong perovskite kép Cs2NaInCl6: Ln3 +. Ảnh: Nhóm của GS Chen


    Các perovskites đôi không chì (DP) đã thu hút được sự quan tâm lớn do các đặc tính quang học độc đáo của chúng. Gần đây, ion lanthanide (Ln3 +) với các mức năng lượng điện tử phong phú đã được đề xuất để điều chỉnh hiệu suất quang học của các DP đối với vùng cận hồng ngoại (NIR).


    Trong số các DP này, DP Cs2Na (Ag) InCl6 đã được báo cáo rộng rãi là một trong những vật chủ tuyệt vời cho việc pha tạp Ln3 + do đặc tính dải phân cách trực tiếp và độ ổn định hóa học cao. Tuy nhiên, các cấu trúc điện tử cục bộ của chúng về cơ bản vẫn còn nguyên vẹn, điều này hạn chế sự phát triển của các DP được hỗ trợ Ln3 +.

    Trong một nghiên cứu được công bố trên Tạp chí Advanced Science, nhóm nghiên cứu do Giáo sư Chen Xueyuan từ Viện Nghiên cứu Phúc Kiến về Cấu trúc của Vật chất thuộc Học viện Khoa học Trung Quốc dẫn đầu đã đưa Yb3 + vào các DP Cs2NaInCl6 và nhận ra sự phát quang NIR hiệu quả với năng suất lượng tử phát quang tối ưu ( PLQY) là 39,4%.

    Các nhà nghiên cứu đã công bố cấu trúc điện tử cục bộ của Cs2NaInCl6: Yb3 + thông qua tính toán lý thuyết hàm mật độ và phân tích điện tích Bader, chỉ ra rằng các điện tử trong [YbCl6] 3-bát diện được bản địa hóa mạnh mẽ trong Cs2NaInCl6: Yb3 +, trong khi chúng được phân chia về phía Ag + trong Cs2AgInCl6: Yb3 + . Một điện tử cục bộ như vậy có thể thúc đẩy hiệu quả sự phát quang NIR thông qua sự nhạy cảm chuyển điện tích Cl - Yb3 + trong Cs2NaInCl6.

    Hưởng lợi từ các điện tử cục bộ của [YbCl6] 3-bát diện trong các DP Cs2NaInCl6, một chiến lược hiệu quả của sự nhạy cảm chuyển điện tích Cl - Yb3 + đã được đề xuất để thu được sự phát quang NIR cường độ cao của Ln3 +.

    Các nhà nghiên cứu đã chứng minh chiến lược nhạy cảm mới được đề xuất để tăng cường sự phát xạ NIR của Ln3 + vượt trội hơn sự nhạy cảm với exciton tự mắc kẹt trong các đối tác Cs2AgInCl6 đã được thiết lập tốt.

    Họ đã thực hiện các phép đo quang phổ PL thoáng qua và trạng thái ổn định phụ thuộc vào nhiệt độ để xác minh quá trình truyền điện tích Cl - Yb3 + trong Cs2NaInCl6: Yb3 + bằng sự chuyển đổi đặc trưng từ dải truyền điện tích (CTB) sang 2F7 / 2 (Yb3 +) và 2F5 / 2 (Yb3 +).

    Tính toán lý thuyết hàm mật độ và phân tích điện tích Bader chỉ ra rằng [YbCl6] 3-bát diện được bản địa hóa mạnh mẽ trong Cs2NaInCl6: Yb3 +, tạo điều kiện cho quá trình truyền điện tích Cl - Yb3 +.

    Hơn nữa, các nhà nghiên cứu đã đạt được hiệu quả phát quang NIR từ Er3 + với PLQY là 7,9% trong các DP Cs2NaInCl6 đồng pha tạp Yb3 + / Er3 + do sự chuyển giao năng lượng từ Cl - Yb3 + CTB sang Er3 +.

    Những phát hiện này cung cấp một cách tiếp cận chung để đạt được hiệu quả phát xạ NIR của Ln3 + trong các DP halogenua, mở ra một con đường mới để khám phá các dẫn xuất perovskite phát ra NIR hướng tới các ứng dụng đa năng.

    Zalo
    Hotline